国精产品999永久3000杨勇教授和龚正良教授团队在全固态电池关键组分复合正极界面反应机制研究中取得新进展，相关成果以“The nature and suppression strategies of interfacial reactions in all-solid-state batteries” 为题发表于Energy & Environmental Science （DOI: 10.1039/d3ee00870c）。

硫化物固体电解质具有和有机电解液（~10 mS/cm）相当甚至更高的离子电导率而被广泛研究，但电解质与氧化物正极之间严重的界面副反应阻碍了硫化物电解质全固态电池长循环性能的实现。此外，全固态电池中正极匹配不同硫化物电解质的电化学性能差异非常明显，其内在机制尚不清楚，由于界面产物包埋在复合正极内部使得对其表征难度增大，难以对其进行准确定量，极大限制了对界面反应机制的研究。

该工作利用热力学相平衡方法对复合正极内部的界面反应的演化、界面产物的组成和电子特性做了详细分析。包括常见氧化物正极及包覆材料与不同硫化电解质之间的化学和电化学反应以及电解质自身的电化学氧化分解。研究发现氧化物正极与硫化物电解质在外加化学势下的界面反应（电化学反应）驱动力远大于化学反应，主导着界面反应。氧化物正极与电解质的界面化学和电化学反应生成大量过渡金属硫化物分布在界面层为界面电化学反应发生提供电子导电网络导致界面的持续恶化。本文首次提出利用界面产物中电子导电相的摩尔百分比（f）作为界面的电化学稳定性描述子。减少 f 对有效降低界面层的电子电导，从而提升正极与电解质的界面兼容性至关重要。通过优化正极/电解质匹配和引入合适包覆材料可以有效的降低界面层中的电子导电产物的摩尔百分比和提升界面稳定性，从而提高全固态电池的循环稳定性。

我院2019级博士任福成为本文的第一作者；杨勇教授和龚正良教授为本文的共同通讯作者。本工作得到了国家自然科学基金项目（ 22261160570, 21935009 和 22279108）和国家重点研发计划项目（2021YFB2401800）的支持。

论文链接：https://doi.org/10.1039/D3EE00870C

（图/文  国精产品999永久3000储能学系）